近日，bbin宝盈游戏官网韩冲教授课题组在大气HONO非均相光化学来源研究方面取得重要进展，研究成果以“Exploring Photochemical Conversion of NO2 to HONO on N-Heterocycles: Unique Variation Trend of Gases, Kinetics and Mechanism”为题发表在环境领域权威期刊Environmental Science & Technology。bbin宝盈游戏官网为第一完成单位，青年员工杨望巾为第一作者，韩冲教授为通讯作者。
在对流层大气中HONO发挥着重要作用，外场观测数据表明约20%–80%的OH自由基(•OH)来源于HONO光解过程。•OH作为大气中重要的强氧化剂，其环境浓度可有效表征大气氧化能力水平。尽管HONO在大气化学过程中发挥着关键作用，但其具体来源及生成机制至今尚未完全阐明。本研究工作耦合实验研究、量子化学模拟等手段，从动力学、机制等方面系统考察了NO2与含氮杂环有机物及其对应苯系物的非均相反应，评估该过程对大气中HONO来源的贡献。研究结果表明光照显著促进了含氮杂环有机物及其对应苯系物界面NO2转化生成HONO的过程。NO2摄取系数、HONO生成通量与有机物光激发产生电子的能力呈线性正相关，说明NO2经光生电子还原生成HONO。化学组成结构分析结果表明，NO2摄取过程中，含氮杂环有机物消耗生成含氮产物、含氧产物和脱甲基化产物，其中原位生成的酮类和酚类等含氧产物分别作为电子受体和电子给体，协同促进NO2转化生成HONO。基于动力学数据可知含氮杂环有机物及其对应苯系物界面NO2光化学摄取生成HONO的源强度最高可达660 ppt h–1，该过程可能是大气中日间HONO的重要潜在来源之一。
该工作得到了国家海外高层次人才计划、国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才计划”、辽宁省自然科学基金联合基金、中央高校基本科研业务专项资金的支持。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c13794
